San Carlo alle Quattro Fontane, sia in passato che oggi, è sempre stato identificato con i Padri Trinitari spagnoli e quindi con la Spagna. È grazie all'Ordine Trinitario e, in particolare, ai religiosi spagnoli che hanno vissuto e continuano a vivere nel convento, che esiste e si conserva questa preziosa opera architettonica e gli altri tesori artistici che ospita.

Un fatto che lega San Carlino al Regno di Spagna è l'origine di Francesco Borromini. L'architetto di San Carlo alle Quattro Fontane nacque nel 1599 a Bissone, una cittadina che oggi appartiene al Cantone Ticino in Svizzera, ma che all'epoca apparteneva al ducato milanese, quando era sotto il dominio spagnolo.

Borromini non solo nacque in territorio spagnolo e sotto l'autorità del re Filippo III, ma mantenne per tutta la vita un forte legame affettivo con la Spagna, vestendo e comportandosi secondo i costumi spagnoli. Non stupisce che Papa Urbano VIII, chiaramente filofrancese e antispagnolo, si riferisse a Borromini, con un certo tono sprezzante, come lo "spagnoletto".

Nel XIX secolo, la restaurazione dell'Ordine Trinitario fu portata avanti dai religiosi di San Carlino, la maggior parte dei quali originari della Spagna. Essi lasciarono una forte impronta ispanica nella chiesa e nel convento di San Carlino.

A cominciare dallo stemma spagnolo della Restaurazione borbonica (1874-1931), dipinto custodito sul soffitto della Sala dei Venerabili all’interno del convento.

Nello stesso periodo fu donato l'attuale pavimento in marmo della chiesa. Il dono fu fatto da Doña Casilda Iturrízar, vedova del fondatore del Banco de Bilbao; la vedova era un'illustre e stimata benefattrice dei meno abbienti, oltre che una mecenate di artisti.

Questo fatto è testimoniato dallo stemma che adorna il pavimento, che recita: "Mvnificentia piisimae dominae Casildae Itvrrizar vidvae Espalza flaviobrigensis in Hispania pavimentvm hoc stratvm adornatvmqve est. A.D. MDCCCXCVIII" (Questo pavimento fu posato e adornato dalla munificenza della piissima signora Casilda Iturrizar, vedova di Espalza, di Bilbao, in Spagna. Anno del Signore 1898).

Negli ultimi anni dell'Ottocento e nei primi del Novecento, San Carlino accolse un giovane scultore di Arechavaleta (Guipúzcoa), di nome Isidoro de Uribesalgo, che venne a Roma per conoscere l'arte della città e formarsi all'Istituto di Belle Arti e all'Accademia di San Lucas.

Sue sono le sculture dei fondatori dell'Ordine Trinitario, San Giovanni de Matha e San Felice di Valois, che furono esposte per diversi anni in nicchie della chiesa e che ora si trovano nella Sala De Profundis, all'interno del convento; è di Uribesalgo anche la scultura di San Giovanni de Matha che presiede la biblioteca borrominiana.

Un altro elemento che lega San Carlino alla Spagna e, più in particolare, ai Paesi Baschi, è il suo frontone. Molti trovano sorprendente che ci sia un campo sportivo di questo tipo nel pieno centro di Roma.

Questo piccolo frontone è stato costruito a metà del XX secolo in ciò che rimaneva dell'antico frutteto, dopo che lo Stato italiano aveva espropriato il resto del sito per costruirvi l'Ufficio Italiano dei Cambi.

Oggi il frontone del San Carlino necessita di un restauro per essere rimesso in funzione.

Alla fine degli anni Novanta, Juan María Montijano, professore dell'Università di Malaga, ha conosciuto in prima persona i grandi tesori custoditi nella biblioteca di San Carlino e si è impegnato nella conservazione della biblioteca.

Nel 2012 il professore Montijano ha promosso la firma di un accordo tra la comunità trinitaria di San Carlino e l'Università di Malaga, in collaborazione con altri enti culturali, affinché gli studenti di Storia dell'Arte, Belle Arti e Architettura lavorassero alla catalogazione della collezione bibliografica, compito che si è concluso nel 2015.

Tra le preziose ricchezze bibliografiche c'è una copia della prima edizione illustrata del Don Chisciotte e il libro della Fabbrica del Borromini.