Quattro colonne semplici sormontate da capitelli compositi segnano le estremità della facciata e la confluenza delle due concavità laterali e della convessità centrale della facciata.

Un fregio orizzontale tra le colonne divide questo livello inferiore in due ulteriori sottolivelli: nella sezione centrale inferiore si trova la porta d'ingresso alla chiesa, posta su tre gradini e con colonne accanto agli stipiti che ne sostengono l'architrave; in ciascuna delle sezioni laterali si trova una finestra ovale bordata in pietra con motivi vegetali, una testa di cervo scolpita in basso e una corona in alto.

Sopra l'ingresso, due putti fiancheggiano la figura di San Carlo Borromeo, una scultura realizzata da Antonio Raggi nel 1675. Ai lati si trovano le sculture di San Giovanni de Matha e San Felice di Valois, fondatori dell'Ordine Trinitario, scolpite da Sillano Sillani nel 1682.

I due livelli della facciata sono divisi da un grande fregio che corre da un'estremità all'altra e contiene la seguente iscrizione: "IN HONOREM SS. TRINITATIS ET D. CAROLI MDCLXVII" (In onore della Santissima Trinità e di San Carlo 1667).

Dopo il tragico suicidio di Francesco Borromini, suo nipote Bernardo completò il livello superiore della facciata di San Carlino, mantenendo lo stesso stile architettonico dello zio.

A tal fine, sovrappose alle quattro colonne descritte in precedenza altre quattro, ma più corte e strette. Inoltre, collocò una porta vetrata al centro di un'edicola in pietra coronata da un pinnacolo, che illumina l'interno della chiesa e dà accesso a un balcone esterno sormontato da una balaustra simile a quella del chiostro.

La facciata è coronata da un grande ovale sorretto da due angeli che conteneva un affresco andato perduto, raffigurante la Vergine Maria incoronata dalla Santissima Trinità, e da una balaustra simile alle precedenti e adattata alle linee sinuose della facciata, che corre da un'estremità all'altra.

Bernardo ricostruì il campanile situato all'angolo dell'incrocio, sopra una delle sue quattro fontane artistiche. Questo campanile ha una struttura quadrangolare con grandi aperture laterali coperte da pilastri a forma di semicolonne.

È sormontato da un pinnacolo e coronato da una palla di bronzo che sorregge una croce. Due campane, datate 1658, sporgono da due delle sue aperture.